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流动化学微反应中微气泡群传质性能的研究

  在流动化学微反应的传递性能在研究中,关于微气泡群传质性能的研究工作,能够使用与MEA类似的有机碱AMP(2-氨基-2-甲基-1-丙醇)水溶液和乙二醇溶液作为液相,CO2/N2的混合气体作为气相。对于该体系可采用 Choi 等人 [1, 2] 建立的关联式计算亨利系数和由 Versteeg 和 van Swaaij 等人提出的 Stokes-Einstein 关系式 [3] 计算扩散系数。

  实验装置由进样系统、微吸收器及在线观察检测系统组成,如图1所示。纯的N2和CO2分别由两个气体质量流量计独立输送。微吸收器内部基于径向排列的微筛孔结构,孔径0.30mm,气/液接触部分通道深度0.6mm,宽度2.0mm。两相混合之后立即进入观察室,观察室通道深度1.5mm,宽度2.0mm,长度100mm。在稳定流动的条件下,能移动高速显微摄像装置观察记录观察室不一样的部位的气泡尺寸变化,进而通过计算得到不同停留时间下的传质量,摄像机帧频为2000f/s。在整个微吸收器和观察室的进口、出口分别设置温度传感器来测量反应温度。由于反应体系在整个装置内的停留时间在1s左右,进口和出口处最大温差在1K以内。整个流动过程的压降在5kPa以内,压力变化对于气泡尺寸的影响几乎能忽略。

  1—气瓶;2—液罐;3—质量流量计;4—平流泵;5—活塞罐;6—微混合器;

  通过直接观察测得吸收过程气泡尺寸的变化,根据适当的假设,我们大家可以通过体积的变化计算得到传质量的变化,进而研究传质性能。计算过程作出的假设如下:

  (4)在实验中,溶液内CO2的负载量在0.01~0.04mol/L,假定CO2的溶解不改变溶液的物理性质;

  (5)在流动过程中压降低于5kPa,由界面张力产生的气泡内附加压力0.6kPa,因此假定流动过程中气泡内压力恒定。

  观察室内典型的吸收过程如图2所示,气相流经过微筛孔分散到液相内,形成密集的气泡群,独立气泡在轴向和径向相对于液相做无规则运动,明显地增加了液相扰动,促进了液相传质。由于气相中CO2被吸收进入液相,球形气泡的尺寸随着流动距离的增大逐渐减小。气泡群的分散尺寸分布均一,标准偏差不高于3%。

  在假设(2)之下,可知气相体积的减少量等于CO2被吸收的量,基于守恒定律和理想气体状态方程,单气泡CO2传质速率可以表示为:

  nCO2是单个气泡中CO2的物质的量,kmol;Vb是单个气泡体积,由气泡直径db计算得到。以液相传质系数表达的传质过程如下:

  式中,kl是液膜传质系数,m/s;是气/液相界面处的CO2浓度;是液相体相内的CO2浓度,kmol/m3;是相界面积,在传质过程中随气泡尺寸的变化而变化,m2。我们大家都认为在气/液相界面处CO2达到溶解平衡,根据亨利定律:

  图3(a)表示的是初始CO2浓度对传质性能的影响。随着气相内CO2体积分数由50%变化到100%,表观传质系数变化很小,该根据结果得出传质阻力大多分布在在液相,气相传质阻力与液相阻力相比可忽略。图3(b)表示的是气相流速以及分散气泡尺寸对传质性能的影响,随着气相流量从20mL/min变化到60mL/min,相应地气泡初始分散平均直径由630μm增大到900μm,表观传质系数同样没发生明显变化,表现为传质性能不受气/液分散条件和操作条件影响。改变不同的实验条件得到1mol/LAMP/甘醇溶液内气泡群流动阶段传质系数为5.5×10−4m/s。通过比较,不难发现气泡群流动传质系数高于单通道内的气泡、气柱流传质系数,这表明气泡群的无规则运动能加强液相内的扰动,从而促进混合和传质。

  图3(a)气相 CO2 浓度对传质的影响;(b)气相流量及气泡尺寸对传质的影响

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